Development of lithium disilicate based glass-ceramics

Abstract

O principal objectivo deste estudo foi o desenvolvimento de vitrocerâmicos à base de dissilicato de lítio no sistema Li2O-K2O-Al2O3-SiO2 contendo uma razão molar SiO2/Li2O muito afastada da do dissilicato de lítio (Li2Si2O5) usando composições simples e a técnica tradicional de fusão-vazamento de vidro de forma a obter materiais com propriedades mecânicas, térmicas, químicas e eléctricas superiores que permitam a utilização destes materiais em diversas aplicações funcionais. Investigou-se o fenómeno de separação de fases, a cristalização e as relações estrutura-propriedades de vidros nos sistemas Li2O-SiO2, Li2O-Al2O3-SiO2 e Li2O-K2O-Al2O3-SiO2. Os vidros nos sistemas Li2O-SiO2 e Li2O-Al2O3-SiO2 apresentaram fraca densificação e resultaram em materiais frágeis, contrastando com a boa sinterização dos vidros no sistema Li2O-K2O-Al2O3-SiO2. Pequenas adições de Al2O3 e K2O ao sistema Li2O-SiO2 permitiram controlar a separação de fases devido à formação de espécies de Al(IV) que confirmaram o papel de Al2O3 como formador de rede. Os compactos de pó de vidro das composições contendo Al2O3 e K2O tratados termicamente resultaram em vitrocerâmicos bem densificados, apresentando dissilicato de lítio como a principal fase cristalina, e valores de resistência mecânica à flexão, resistência química e condutividade eléctrica (173-224 MPa, 25-50 mg/cm2 e ~2´10-18 S/cm, respectivamente) que possibilitam a utilização destes materiais em diversas aplicações funcionais. A adição de P2O5, TiO2 e ZrO2 ao sistema Li2O-K2O-Al2O3-SiO2 como agentes nucleantes revelou que os vidros contendo apresentaram cristalização em volume, com a formação de metassilicato de lítio a temperaturas mais baixas e dissilicato de lítio para as temperaturas mais elevadas, enquanto a adição de zircónia reduz o grau de segregação, aumenta a polimerização da matriz vítrea e desloca o valor de Tg para temperaturas superiores, inibindo a cristalização.

The purpose of the present study was developing lithium disilicate based glass-ceramics in the system Li2O-K2O-Al2O3-SiO2 featuring SiO2/Li2O molar ratios far beyond that of lithium disilicate (Li2Si2O5) stoichiometry using simple compositions and traditional glass melt-quenching technique in order to get enhanced mechanical, thermal, chemical and electrical properties which allow the use these materials in functional applications. Phase separation phenomena as well as the crystallization behaviour and structure-properties relations of glasses in Li2O-SiO2, Li2O-Al2O3-SiO2 and Li2O-K2O-Al2O3-SiO2 glass systems were investigated. The experimental glasses in Li2O-SiO2 and Li2O-Al2O3-SiO2 systems exhibited poor densification ability resulted in porous samples of brittle nature, contrasting with well sintered glass-powder compacts obtained from glasses in the Li2O-K2O-Al2O3-SiO2 system. Small additions of Al2O3 and K2O to glasses in the in the system Li2O-SiO2 allowed to control an extent of the phase separation due to the formation of tetrahedral four-coordinated Al(IV) species confirming the role of Al2O3 as network former. Moreover, Al2O3- and K2Ocontaining sintered glass powder compacts resulted in well-densified and mechanically strong fine-grained glass-ceramics with lithium disilicate as the major crystalline phase, mechanical strength of 173-224 MPa, chemical resistance of 25-50 mg/cm2 and low total conductivity (~2´10-18 S/cm) making the materials suitable for a number of practical applications. The effects of single additions of P2O5, TiO2 and ZrO2 as nucleating agents in the Li2O-K2O-Al2O3-SiO2 system revealed that addition of P2O5 led to bulk crystallization, with the formation of lithium metasilicate at lower temperatures and lithium disilicate at higher temperatures while the addition of zirconia reduces the degree of segregation, increases the polymerization of the glassy matrix, and shifts Tp to higher temperatures hindering crystallization.