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http://hdl.handle.net/10773/9663
Título: | Self-referencing thermometry in the nanoscale |
Outros títulos: | Termometria auto-referenciada à nanoescala |
Autor: | Brites, Carlos António Delgado Sousa |
Orientador: | Carlos, Luís Dias Amaral, Vítor Brás de Sequeira |
Palavras-chave: | Física Medição de temperatura Nanopartículas Lantanídeos |
Data de Defesa: | 2012 |
Editora: | Universidade de Aveiro |
Resumo: | Na ´ultima d´ecada emergiu uma linha de investiga¸c˜ao muito activa
em term´ometros n˜ao invasivos e precisos que possam determinar
temperatura `a escala nanom´etrica. Esta investiga¸c˜ao foi fortemente
estimulada pelas numerosas solicita¸c˜oes da nanotecnologia e da
biomedicina, por exemplo.
Uma das abordagens mais promissoras prop˜oe o uso de i˜oes trivalentes
de lantan´ıdeos que apresenta propriedades fotoluminescentes que
dependem da temperatura. Neste trabalho demonstra-se que esta
t´ecnica combina as vantagens de te um limite de detec¸c˜ao de 0.5
graus com sensibilidade at´e 4.5 % · K−1.
Este term´ometro molecular pode ser processado em filmes finos
ou nanopart´ıculas, abrindo os campos de aplica¸c˜ao a diferentes
utiliza¸c˜oes.
As nanopart´ıculas de s´ılica produzidas s˜ao caracterizadas na presen¸ca
e na ausˆencia de i˜oes lantan´ıdeos. Sem o metal, as nanopart´ıculas de
APTES/TEOS demonstram ser luminescentes sob excita¸c˜ao UV sem
necessidade de utilizar qualquer tratamento t´ermico. O rendimento
quˆantico de emiss˜ao depende apenas da propor¸c˜ao dos silanos e pode
atingir o valor de 0.15 ± 0.02. A co-dopagem destas nanopart´ıculas
com Eu3+ e Tb3+ permite obter sondas com resposta raciom´etrica,
com a possibilidade de ajustar a gama de temperaturas de opera¸c˜ao
e a sensibilidade, via desenho inteligente da matriz de suporte e dos
ligandos de β-dicetona que est˜ao coordenados ao i˜ao met´alico.
Quando processados como filmes, este term´ometro permite o mapeamento
de temperaturas com resolu¸c˜ao espacial 1.8 μm.
A racionaliza¸c˜ao da dependˆencia de temperatura ´e uma ferramenta ´util
para desenvolver term´ometros que operam em gamas de temperatura
espec´ıficos (e.g. gama de temperatura fisiol´ogica, 290-340 K) com
sensibilidade acima de 0.5 % · K−1.
A combina¸c˜ao de esfor¸cos de um grande n´umero de diversas disciplinas
ir´a previsivelmente permitir o surgimento de term´ometros
moleculares novos e sofisticados, preenchendo os principais requisitos
das nanociencias. Non-invasive precise thermometers working at the nanoscale with high spatial resolution, where the conventional methods are ineffective, have emerged over the last decade as a very active field of research. This has been strongly stimulated by the numerous challenging requests arising from nanotechnology and biomedicine. One of the most promising approaches proposes the use of trivalent lanthanide ions that present photoluminescent properties that are temperature dependent. In this work is demonstrated that the technique possesses both the advantages of self-referencing and limit of detection above 0.5 degree with sensitivity up to 4.5 % · K−1. This molecular thermometer can be processed as thin films or nanoparticles, open the field of use to several applications. The silica nanoparticles produced are characterized in the presence and absence of the lanthanide ions. Without the metal the APTES/TEOS silica nanoparticles prove to be luminescent upon UV excitation without need of the annealing step. The emission quantum yield depends only of the silanes proportion can reach the value of 0.15 ± 0.02. Co-doping this nanoparticles with Eu3+ and Tb3+ the nanoparticles become ratiometric temperature probes with possibility of tailoring the temperature range of operation and the sensitivity, via smart design of the host matrix and the β-diketonate ligand that is coordinated to the metal ion. When processed as film, the thermometer allows temperature mapping with spatial resolution up to 1.8 μm. The rationalization of the temperature dependent emission provides useful tools to design thermometers working in specific temperature ranges (e.g. physiological temperature range, 290-340 K) with sensitivity above 0.5 % · K−1. Combining efforts from a large number different disciplines it is predictable that new and sophisticated molecular thermometers will emerge, fulfilling the major demands of the nanosciences. |
Descrição: | Doutoramento em Física |
URI: | http://hdl.handle.net/10773/9663 |
Aparece nas coleções: | UA - Teses de doutoramento DFis - Teses de doutoramento |
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