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http://hdl.handle.net/10773/41473
Título: | CaTiO₃-based solid electrolytes for electrochemical energy conversion technologies |
Outros títulos: | Eletrólitos sólidos à base de CaTiO₃ para tecnologias electroquímicas de conversão de energia |
Autor: | Henriques, Gonçalo da Costa Rua Marques |
Orientador: | Yaremchenko, Aleksey Jamale, Atul Prabhakar |
Palavras-chave: | Célula de combustível de óxido sólido (SOFC) Célula de eletrólise de óxido sólido (SOEC) Eletrólito Conversão de energia |
Data de Defesa: | 12-Dez-2023 |
Resumo: | This study was primarily dedicated to increasing ionic conductivity in
CaTiO₃-based solid electrolytes, with a specific emphasis on their suitability for
deployment in Solid Oxide Fuel Cells (SOFCs) and Solid Oxide Electrolysis
Cells (SOECs). To achieve this objective, a selection of materials was
thoughtfully made for in-depth investigation.
The core of this research involved three principal methodologies. The first
approach involved the partial substitution of Ca²⁺ cations with larger ions such
as Sr²⁺ and Ba²⁺, with the aim of expanding the perovskite lattice structure, thus
facilitating greater mobility of oxygen ions. The second approach was to further
increase the oxygen vacancies by doping with Ni²⁺ in the titanium sub-lattice.
The third methodology involved the introduction of cation vacancies in the
calcium sublattice. This was anticipated to enhance ionic conductivity by
forming compensatory oxygen vacancies. Essentially, this process mimicked
acceptor-type doping in the titanium sublattice, ultimately leading to a higher
concentration of oxygen vacancies and, consequently, a boost in ionic
conductivity.
The research encompassed several critical steps. It began with the successful
synthesis and processing of ceramics. Necessary refinements were
implemented to prevent the undesirable occurrence of phase separation and to
curb excessive grain growth. Subsequently, these ceramics underwent
extensive evaluation, spanning the assessment of thermal expansion
coefficients, dimensional stability throughout thermal cycling, electrical
conductivity, and the impact on electronic contributions. Through these
analyses, the study aimed to unravel the potential for optimizing these
materials for SOFCs and SOECs. O objetivo desta dissertação consistiu no estudo do aumento da condutividade iónica em eletrólitos sólidos à base de CaTiO₃, com especial ênfase na sua aplicação em Células de Combustível de Óxido Sólido (SOFC) e Células de Eletrólise de Óxido Sólido (SOEC). Para atingir este objetivo, diferentes materiais foram selecionados e três abordagens principais foram estudadas. A primeira abordagem envolveu a substituição parcial dos catiões Ca²⁺ por iões de maior dimensão, Sr²⁺ e Ba²⁺, com o objetivo de expandir a estrutura da perovskita, facilitando uma maior mobilidade dos iões de oxigénio. A segunda abordagem consistiu num aumento adicional da quantidade de lacunas de oxigénio através da substituição parcial dos iões Ti⁴⁺ por Ni²⁺. Por fim, a terceira abordagem envolveu a introdução de lacunas de catiões Ca²⁺, com o objetivo aumentar a condutividade iónica através da formação de lacunas de oxigénio por compensação de carga. Essencialmente, este processo imita a substituição parcial dos iões Ti⁴⁺, levando a uma maior concentração de lacunas de oxigénio e, consequentemente, a um aumento da condutividade iónica. Os materiais cerâmicos foram sintetizados por reação no estado sólido e processados, com recurso à implementação de ajustes necessários para evitar a ocorrência indesejável de separação de fases e travar o crescimento excessivo do grão. Subsequentemente, os cerâmicos foram submetidos à avaliação dos coeficientes de expansão térmica, assim como a estabilidade dimensional ao longo do ciclo térmico, da condutividade elétrica e do impacto das diferentes abordagens nas contribuições iónicas e eletrónicas. Com base no trabalho realizado foi possível estudar o potencial de otimização destes materiais para aplicação em SOFCs e SOECs. |
URI: | http://hdl.handle.net/10773/41473 |
Aparece nas coleções: | UA - Dissertações de mestrado DEMaC - Dissertações de mestrado |
Ficheiros deste registo:
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