Particulate carbon in the atmosphere: distribution aging and wet deposition

Abstract

During the last decades a significant number of studies was performed about the cycling of carbonaceous matter in the atmosphere. Despite the efforts of the scientific community, a full understanding about the composition and formation of carbonaceous aerosol in ambient air was not yet achieved, reflecting the great variety of emitting sources and the complexity of transformation processes in the atmosphere. In addition, very little is known about a specific type of carbonaceous aerosol: the indoor carbonaceous aerosol. Removal of particulate carbonaceous matter from the atmosphere is another component of the carbon cycle that has received poor attention from researchers. The main aim of this work was to contribute to a better understanding of the sources, transformation processes and removal of atmospheric carbonaceous matter. Particulate matter, organic carbon (OC) and elemental carbon (EC) concentrations were measured simultaneously in the indoor and outdoor air of residences located in urban and sub-urban areas of northwestern Mainland Portugal. Average indoor to outdoor ratios (I/O) for OC were higher than 1 in occupied residences, showing that indoor sources, such as cooking, smoking, biomass burning and movement of people, strongly influenced indoor OC concentrations. In contrast, I/O ratios for EC were close to 1, except for a smokers’ residence, suggesting that indoor concentrations were mainly controlled by outdoor sources, most likely from vehicular emissions and biomass burning. Aerosol composition was also evaluated during one year in a kerbside site located in a busy road of Oporto. Road traffic, local dust and biomass burning were found to be the most important sources of aerosol particles. Most of the aerosol constituents exhibited well-defined temporal variations, which were related with the seasonal variability of source strengths, atmospheric processes and climatic conditions. In addition, precipitation samples were collected and characterized for chemical constituents at a background site in the Azores Islands and an urban site in the city of Oporto. Transport from continental areas bordering the North Atlantic Ocean were the main source of EC in the Azores. Both local emissions and long-range transport explained the levels of water soluble organic carbon found in the same samples. Concentrations of carbonaceous matter in Oporto were considerably higher than those measured before in other background areas in Portugal, indicating a significant atmospheric contamination by anthropogenic activities.

Nas últimas décadas foram desenvolvidos vários estudos sobre a circulação atmosférica da matéria carbonácea. Contudo, apesar dos esforços da comunidade científica, não se conseguiu ainda compreender detalhadamente a composição e a formação do aerossol carbonáceo no ar ambiente, o que reflete a grande variedade de fontes emissoras e a complexidade dos processos de transformação que ocorrem na atmosfera. Acresce ainda que se sabe muito pouco sobre um caso particular do aerossol de carbono: as partículas carbonáceas em suspensão no ar interior. Outra componente do ciclo do carbono que tem merecido pouca atenção da comunidade científica é a remoção das partículas carbonáceas da atmosfera. Este trabalho tem como objetivo principal contribuir para um melhor conhecimento sobre as fontes, processos de transformação e remoção da matéria carbonácea presente na atmosfera. As concentrações de matéria particulada, carbono orgânico (CO) e carbono elementar (CE) foram medidas simultaneamente no ar interior e exterior de residências localizadas em áreas urbanas e sub-urbanas da região nordeste de Portugal Continental. Os valores médios da razão entre as concentrações no ar interior e exterior (I/E) para o CO foram superiores a 1 para as residências com ocupantes, mostrando que as fontes interiores, como a confeção de alimentos, a queima de biomassa e o movimento de pessoas, influenciaram fortemente os teores de CO. Pelo contrário, obtiveram-se valores médios próximos de 1 para a razão I/E do CE, excluindo uma residência de fumadores, sugerindo que as concentrações deste componente eram controladas por fontes externas, muito provavelmente o tráfego automóvel e a queima de biomassa. A composição do aerossol foi também avaliada durante um ano num local confinante com uma estrada de tráfego intenso na cidade do Porto. Verificou-se que as principais fontes emissoras de partículas eram o tráfego automóvel, as poeiras do solo e a queima de biomassa. Muitos dos constituintes do aerossol mostraram variações temporais bem marcadas, as quais foram relacionadas com a variabilidade sazonal das fontes emissoras, dos processos atmosféricos e das condições climáticas. Procedeu-se ainda à recolha de amostras de precipitação e posterior caracterização química num local de fundo do arquipélago dos Açores e num local urbano da cidade do Porto. A principal fonte do CE nos Açores é o transporte a longas distâncias a partir das áreas continentais que envolvem o Atlântico Norte. Os teores de carbono orgânico insolúvel tiveram origem tanto em emissões locais como no transporte a longas distâncias. As concentrações de matéria carbonácea no Porto mostraram-se substancialmente superiores às que tinham sido medidas em áreas remotas de Portugal, indicando uma contaminação significativa por atividades antropogénicas.