Síntese de nanotubos de carbono dopados com azoto para aplicações de oxidação fotocatalítica

Abstract

Este trabalho teve como objetivo principal desenvolver fotocatalisadores baseados em nanotubos de carbono alinhados verticalmente (VACNTs) de forma a degradar poluentes, particularmente o fenol. Produziram-se VACNTs não dopados e dopados com azoto (N-VACNTs), com dois teores de dopagem, por deposição química em fase vapor num reator de paredes quentes (TCVD). Os nanomateriais foram testados como catalisadores na oxidação fotocatalítica do fenol. As amostras, antes e após os ensaios fotocatalíticos, foram caracterizadas por microscopia eletrónica de varrimento (SEM), de transmissão (TEM) e por espectroscopia de dispersão de Raman. Ao contrário dos VACNTs não dopados, nos quais não se observou atividade fotocatalítica relevante, com os N-VACNTs de dopagem máxima obteve-se uma degradação de 25% do fenol, com o catecol como único produto da reação. Com o intuito de melhorar a atividade catalítica dos VACNTs, os mesmos foram utilizados em nanocompósitos resultantes da sua decoração com ZnO sintetizado por deposição por camada atómica (ALD), com 50 e 100 ciclos. Nas amostras de N-VACNTs/ZnO com maior quantidade de ZnO (100 ciclos), verificou-se um aumento significativo na degradação do fenol, cerca de 38 %, para o mesmo tempo de reação anteriormente testado. Uma vez mais, o catecol foi o produto maioritário resultante da degradação do fenol. A aplicação de VACNTs, N-VACNTs e respetivos nanocompósitos com ZnO na oxidação fotocatalítica do fenol foi alcançada pela primeira vez. A otimização dos nanocompósitos, possivelmente associada ao aumento do teor em ZnO, permitirá que estes nanomateriais apresentem uma maior e melhor atividade fotocatalítica na degradação de poluentes.

The main objective of this work was the development of vertically aligned carbon nanotubes (VACNTs) as photocatalysts in the degradation of pollutants such as phenol. VACNTs and N-doped VACNTs, with two different nitrogen doping quantities, were prepared by thermal chemical vapour deposition (TCVD). These nanomaterials were tested as catalysts in the oxidative photocatalysis of phenol. Before and after the photocatalysis essays, the samples were characterized by scanning and transmission electron microscopies (SEM and TEM) and Raman dispersion spectroscopy. Unlike the undoped VACNTs, which did not present relevant photocatalytic activity, the N-VACNTs with maximum doping degraded 25% of phenol, with cathecol as the main resulting by-product. In order to improve the photocatalytic activity of the VACNTs, the latter were decorated with ZnO by atomic layer deposition (ALD), with 50 and 100 cycles. The resulting nanocomposites were tested and N-VACNTs decorated with ZnO (100 cycles) led to a 38% of phenol degradation. Again, cathecol was the main obtained by-product. For the first time, VACNTs, N-VACNTs and respective nanocomposites decorated with ZnO by ALD were successfully tested as photocatalysts in the degradation of phenol. Tailoring these nanocomposites with higher ZnO decoration will potentially increase and improve their photocatalytic activity in the degradation of pollutants.