Remoção do arsénio das águas com materiais hibridos O/I de celulose

Abstract

O presente trabalho teve por objectivo tentar remover arsénio das águas usando materiais híbridos orgânico/inorgânico à base de celulose. Numa primeira fase foram sintetizados vários materiais híbridos de celulose/sílica contendo propilamina, alumina e, por último o híbrido celulose/sílica com carbonato de cálcio proveniente do esqueleto rígido do choco. A morfologia dos materiais permitiria prever que, com um tratamento adequado da superfície, de forma a poderem formar ligações com partículas com carga negativa, poderiam ser usados na remoção de arsénio das águas. Contudo o sucesso foi parcial. Com a finalidade de encontrar alguns compostos que pudessem imobilizar o arsénio(V), procedeu-se à síntese de sólidos contendo alumínio e estrôncio. A análise química das soluções que originaram os sólidos sintetizados mostrou que os sólidos obtidos deveriam ser demasiado solúveis para fins de remoção e imobilização de arsénio na forma de arsenatos no ambiente. O arsenato de alumínio é muito sensível a pequenas variações de pH e, após 6 meses desde o inicio da reacção ainda não se atingiu o equilíbrio entre a solução e o sólido formado havendo variações tanto de pH como ao nível das fases sólidas formadas. Para pH mais elevado coexiste alarsite, mansfieldite e, um sólido com padrão de difracção semelhante ao zeólito AlPO4. Com o decorrer do tempo, o pH decresce e verifica-se o desaparecimento do padrão de difracção da alarsite e, formação de di-hidrogenoarsenato de amónio bem como nitrato de amónio que coexistem com a mansfieldite. Os arsenatos de estrôncio sintetizados contêm uma fase sólida comum, SrHAsO4·2H2O, que não se encontra descrita na literatura e, cuja estrutura foi estudada por difracção de cristal único. Os resultados de difracção de cristal único mostram que é uma fase sólida que se organiza segundo um sistema cristalográfico triclínico com grupo espacial 1 . A célula unitária é constituída por 2 unidades assimétricas e, apresenta os seguintes parâmetros de célula: a = 7,2342 Ǻ; b = 12,3107 Ǻ; c = 12,716 Ǻ; α = 88,84 °; β = 73,97 °; γ = 74,80 °. Este estudo, juntamente com os dados publicados na literatura, permitiu inferir que os arsenatos de metais alcalino-terrosos são demasiado solúveis para a remoção ou imobilização do arsénio em sistemas naturais. Deste modo será necessário pesquisar novos materiais com a finalidade de remover ou imobilizar o arsénio em sistemas naturais.

This present work focuses on the removal of arsenic from drinking water using a organic/inorganic cellulose/silica hybrid material with a cellulose base. In a first step we describe the synthesis of cellulose/silica hybrid materials containing propylamine, alumina and calcium carbonate (obtained by the cuttlefish skeleton). The morphology of these materials can preview, with proper surface treatment (formation of bonds with negatively charged ions), the removal of arsenic from drinking water. However, the success was partial. The search of a compound that could immobilize the arsenic(V) continued. Therefore, in a second step we proceeded in synthesizing solids containing aluminum and strontium. Chemical analysis of solution that originated these solids phases showed that the solid obtained are too soluble in water in order to remove and immobilize arsenic(V) in the environment. The aluminum arsenate is very sensitive to small changes in pH. After six months the reaction has not yet reached it equilibrium between the solid and the solution. Where variation of both, pH and the level of solid phases formed occur. In the case of high pH three forms coexist: alarsite, mansfieldite and a solid with a diffraction pattern similar to zeolite AlPO4. Over time, the pH decreases and the XRD pattern of the alarsite disappears with the formation of the ammonium dihydrogenarsenate(V) and ammonium nitrate. In the synthesis of the strontium arsenates a common solid phase SrHAsO4 .2H2O which is not yet described in the literature is form. Its structure was studied by single crystal diffraction. The single crystal diffraction results show that it is a solid phase that is organized under a triclinic crystallographic system with a space group 1 . The unit cell consists of two asymmetric units, and has the following parameters: a = 7.2342 Ǻ; b = 2.3107 Ǻ; c = 12.716 Ǻ; α = 88.84 º; β = 73.97 º; γ = 74.80 º. This study, together with published data, allowed us to infer that the alkaline earth metals arsenates are too soluble to remove or even immobilize arsenic in natural systems. Therefore, it is still necessary to search for new materials in order to reach are primary goal, the removal or immobilization of arsenic in natural systems.