Oxo-organocomplexos suportados em materiais mesoporosos - preparação, caracterização e actividade catalítica

Abstract

Este trabalho descreve essencialmente a síntese, caracterização e aplicações catalíticas de novos materiais mesoporosos. Começou-se por sintetizar os materiais MCM’s hospedeiros, (MCM-41 e MCM-48) e em seguida funcionalizou-se a superfície interna com óxidos inorgânicos ou organometálicos, via reacção com grupos silanol pendentes. Os métodos de fixação na superfície incluem ligações covalentes por impregnação de solvente, quelação via grupos espaçadores alcoxisililos e a dos complexos precursores com ligandos azotados fixados à superfície. Na maioria dos casos os complexos estudados são cataliticamente activos na oxidação de olefinas. Foram também estudados alguns complexos inorgânicos e organometálicos que permitiram a comparação entre os dois tipos de catalisadores em fase homogénea e fase heterogénea.

This work focused, essentially, on the synthesis, characerization and catalytic applications of new mesoporous materials. The MCM siliceous host materials, mainly MCM-41, but also MCM-48, were synthesised and further functionalised, by reaction of inorganic or organometallic oxides with pendant silanol groups of the host internal surface. Specifically, the immobilization methods included primary covalent grafting by volume impregnation, and quelation with spacer groups and nitrogen ligands. The main goal was to prepare active catalysts for the epoxidation of olefins, in particular cyclooctene. Some inorganic and organometallic oxo-complexes were also synthesised and used in homogeneous phase in order to compare the performances with the heterogeneized catalysts.