Please use this identifier to cite or link to this item: http://hdl.handle.net/10773/27903
Title: Functionalization of waste-derived activated carbon for the removal of carbamazepine from water
Other Titles: Funcionalização de carvão ativado com óxidos de ferro magnéticos para a remoção de carbamazepina da água
Author: Pereira, Diogo Esteves
Advisor: Calisto, Vânia Maria Amaro
Esteves, Valdemar Inocêncio
Keywords: Activated carbon
Industrial wastes
Pyrolysis
Magnetic nanoparticles
Adsorption
Pharmaceuticals
Environment
Wastewater treatment
Defense Date:  218
Abstract: Adsorption of pharmaceuticals onto activated carbons constitutes one of the most promising technologies for the removal of these persistent contaminants from water. Production of activated carbon from wastes provides an alternative and eco-friendlier option to commercial nonrenewable- based activated carbon and simultaneously contributes to the valorisation of industrial and agricultural biomass residues that enforces the principles of a circular economy. However, the application of powdered activated carbon in continuous treatment systems is hampered by the difficulty in recovering the material from the treated aqueous phase. The loading of magnetic iron oxide nanoparticles onto the surface of the activated carbon can facilitate the recovery of the adsorbent by the application of an external electromagnetic field or a permanent magnet, avoiding expensive and complex processes such as filtration or coagulation. In this work, magnetic activated carbon (MAC) was produced via two synthesis pathways. Waste-based powdered activated carbon (WPAC) produced from primary paper mill sludge (PS) was used as precursor in both routes. The in-situ route involves the coprecipitation of magnetic iron oxides onto the surface of WPAC. The ex-situ route involves the separate production of magnetic iron oxide particles, subsequently added in suspension to WPAC, at controlled pH. The produced materials were physically and chemically characterized (total organic carbon, Fourier transform infrared spectroscopy, specific surface area, pore morphology, point of zero charge, vibrating sample magnetometer, scanning electron microscopy imaging and X-Ray diffraction) and subject of preliminary adsorption tests for the removal of the anti-epileptic carbamazepine (CBZ) from ultrapure water. Best materials were selected (in-situ MAC2-MP1 and ex-situ MACX1-MP1), and kinetic and equilibrium studies were performed in both ultrapure water and real effluent collected from a local wastewater treatment plant. Kinetic studies revealed that equilibrium was achieved at around 30-45 min for both materials in both matrices. Maximum adsorption capacities for CBZ in ultrapure water were 90 ± 4 mg g-1 and 121 ± 5 mg g-1, for MAC4-MP1 and MACX1-MP1, respectively. In real effluent maximum adsorption capacities were lower for both materials, 60 ± 3 mg g-1 and 78 ± 2 mg g-1 for MAC4-MP1 and MACX1-MP1, respectively. Both materials presented lower adsorption capacities than the non-magnetic WPAC. However, magnetization was successfully achieved in both cases and the materials proved to be competitive with a non-magnetic commercial PAC in ultrapure water, which indicates to a potential application in continuous water treatment systems.
A adsorção de fármacos a carvões ativados é uma das tecnologias mais promissoras para a remoção destes compostos persistentes da água. A produção de carvões ativados a partir de resíduos de biomassa constituí uma alternativa mais barata e ecológica aos carvões ativados produzidos a partir de precursores não-renováveis, permitindo a valorização de resíduos industriais e agrícolas e aplicando os valores de uma economia circular. No entanto, a aplicação de carvões ativados em pó em sistemas de tratamento em contínuo é inibida pela dificuldade de separação do material das águas residuais tratadas. O carregamento de nanopartículas magnéticas de óxido de ferro na superfície do carvão ativado facilita a recuperação pela aplicação de um campo eletromagnético externo ou um íman permanente, evitando processos dispendiosos como a filtração ou a coagulação. Neste trabalho, carvões ativados magnéticos (MAC) foram produzidos por duas vias. Um carvão ativado derivado de resíduos (WPAC) produzido a partir de lamas primárias da indústria papeleira (PS) foi usado como precursor. A via de produção in-situ envolve a coprecipitação de óxidos de ferro magnéticos diretamente na superfície do WPAC. A via ex-situ envolve a síntese em separado dos óxidos de ferro magnéticos e subsequente adição ao WPAC em suspensão a pH controlado. Os materiais produzidos foram alvo de caracterização física e química (carbono orgânico total, espectroscopia de infravermelho com transformada de Fourier, área superficial específica, morfologia dos poros, ponto de carga zero, vibrating sample magnetometer, microscopia de varrimento eletrónico e difração de raios-X) e sujeitos a testes de adsorção preliminares para a remoção do antiepilético carbamazepina (CBZ) de água ultrapura. Os melhores materiais foram selecionados (in-situ MAC4-MP1 e ex-situ MACX1-MP1) e sujeitos a testes de cinética de adsorção e de isotérmica, tanto em água ultrapura como em efluente real recolhido numa ETAR local. De acordo com os estudos cinéticos, ambos os materiais atingiram o equilíbrio entre os 30-45 min em ambas as matrizes. As capacidades máximas de adsorção em água ultrapura foram de 90 ± 4 mg g-1 e 121 ± 5 mg g-1, para MAC4-MP1 e MACX1-MP1, respetivamente. Em efluente real as capacidades máximas de adsorção foram inferiores para ambos os materiais, 60 ± 3 mg g-1 e 78 ± 2 mg g-1 para MAC4-MP1 e MACX1-MP1, respetivamente. Ambos os materiais apresentaram capacidades de adsorção inferiores ao WPAC. Contudo, a sua magnetização foi atingida com sucesso e os materiais provaram ser competitivos com um PAC não-magnético comercial em água ultrapura, o que indica a sua potencial aplicação em sistemas de tratamentos de água em contínuo.
URI: http://hdl.handle.net/10773/27903
Appears in Collections:DQ - Dissertações de mestrado
UA - Dissertações de mestrado

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