Caracterização de nano-pós de YAG:Dy sintetizados por SCS

Abstract

Nesta dissertação sintetizaram-se fósforos de granada de ítrio e alumínio dopados com disprósio (YAG:Dy) e estudou-se o efeito da concentração de disprósio e da temperatura de recozimento nas suas propriedades estruturais e óticas, visando a sua aplicabilidade em iluminação de estado sólido. Os fósforos foram sintetizados por uma técnica de autocombustão em solução (SCS), na qual foram empregues dois combustíveis. Verificou-se, por difração de raios-x (DRX) e espectroscopia Raman, que se obteve, sem tratamento térmico, YAG sem a presença de outras fases. Obtiveram-se fósforos com cristalites nanométricas, variando entre 28 e 82 (amostras recozidas) nm. Por microscopia eletrónica de transmissão verificou-se que os fósforos eram constituídos por partículas também nanométricas, com uma ampla distribuição de tamanhos, entre os 20 e os 500 (amostras recozidas) nm. Estes resultados mostram que o recozimento promove um crescimento da partícula. Os resultados de fotoluminescência (PL) mostraram uma intensidade máxima de luminescência para a amostra de 2 %mol de Dy recozida a 1400°C. Os canais de excitação foram estudados por PL de excitação, demonstrando duas excitações preferenciais do Dy3+ na matriz de YAG, aos 352 e aos 366 nm. Em PL com variação da temperatura observou-se um mecanismo de relaxação cruzada ativado com a temperatura. Obteve-se um rendimento quântico máximo de 6% para a transição mais intensa da amostra dopada com 1 %mol de disprósio e recozida a 1400 °C. Estudou-se a transferência de energia com o aumento da concentração, por modelos baseados no decaimento da emissão com o tempo, e com o aumento da temperatura de recozimento pelos modelos de Van Uitert e Huang. Correlacionou-se o aumento da intensidade de emissão observado com o aumento do tamanho da cristalite. As coordenadas de cor CIE 1931 situam-se na zona do branco, para todas as concentrações de dopante e temperaturas de recozimento. Os resultados obtidos mostram que a técnica de SCS permite a síntese de fósforos de YAG:Dy de elevada qualidade cristalina. As suas propriedades luminescentes viabilizam a aplicação em iluminação se o seu rendimento quântico for aumentado.

In this work, yttrium aluminium garnet doped with dysprosium (YAG:Dy) phosphors were synthesized, and the effect of dopant concentration and calcination temperature in its structural and optical properties was studied. This essay, also assesses the phosphor potentiality in solid state lighting applications. The phosphors were produced by a solution combustion synthesis (SCS) using two different fuels. X-ray diffraction (XRD) and Raman spectroscopy show that it is possible to obtain single phase YAG without annealing. The crystallite size, calculated by the XRD, varies between 28 and 82 (calcinated samples) nm. The particle size, viewed by transmission electron microscopy (TEM), has a large size distribution, between 20 and 500 (calcinated samples) nm. This results, show that the annealing promotes particle growth. The photoluminescence (PL) measurements showed a maximum intensity for the 2 mol% Dy sample calcinated at 1400 ºC. The 4F9/2 level excitation channels were studied by photoluminescence showing that it is preferable excited with 352 and 366 wavelength radiation. The highest obtained quantum yield was of 6% for the most intense transition of the 1 %mol doped sample calcinated a 1400 ºC. The influence of Dy concentration and annealing temperature on interionic energy transfer was studied, using lifetime models (for the concentration) and Van Uitert and Huang models (for the annealing temperature). The CIE 1931 colour coordinates were found to be in the near white region, independently of the dopant concentration and calcination temperature. The obtained results show the SCS technique allows the synthesis of YAG:Dy phosphor with high crystalline quality. Their luminescence properties show its potential in lighting applications, if their quantum yield could be increased.