Estudo computacional da dopagem da superfície de MXenos com elementos metálicos

Abstract

Os MXenos são uma família de materiais bidimensionais com grande relevância na comunidade científica devido às suas propriedades únicas, ajustáveis a partir de alterações na sua composição, estrutura e funcionalização da sua superfície. Assim sendo, os MXenos possuem uma grande diversidade de aplicações, das quais se salienta o seu potencial uso como catalisadores. A fixação artificial de N₂ para produção de amónia (NH₃) é, também, relevante aos olhos da comunidade científica, uma vez que muitos compostos sintetizados a partir de amónia têm uso quotidiano e os processos atuais de fixação de N₂ apresentam alguns fatores condicionantes. Este trabalho pretende empregar técnicas de simulação computacional, com base na teoria dos funcionais da densidade eletrónica, de modo a determinar o efeito catalítico dos MXenos Ti₂C e Ti₂CO₂ na dissociação de N₂, após a dopagem da sua superfície com átomos de diferentes metais de transição. Tanto em Ti₂C como em Ti₂CO₂, foram verificadas fortes interações entre os metais de transição e a superfície do MXeno. Em Ti₂CO₂, as posições de adsorção mais estáveis da molécula de N₂ não favorecem a fixação do nitrogénio. Em Ti₂C, verificou-se que a adição de qualquer metal de transição melhora o seu desempenho como catalisador.

MXenes are a family of two-dimensional materials with great interest in the scientific community due to their unique properties, adjustable based on changes in their composition, structure, and surface functionality. These properties grant MXenes a variety of applications, of which their use as catalysts is emphasized in this work. The artificial fixation of N₂ to produce ammonia (NH₃) is relevant in the eyes of the scientific community, since many compounds synthesized from ammonia have daily use and the current N₂ fixation processes require harsh conditions. This study aims to employ computer simulation techniques, based on the density-functional theory (DFT), to determine the catalytic effect of Ti₂C and Ti₂CO₂ MXenes on N₂ dissociation, after doping its surface with different transition metals. In both Ti₂C and Ti₂CO₂ MXenes, strong interactions between the transition metals and the MXene surface were found. In Ti₂CO₂, the more stable adsorption positions of the N₂ molecule do not favor nitrogen fixation. In Ti₂C, the addition of any transition metal to its surface was found to improve its performance as a catalyst.