Ferromagnetic multilayers with programmable magnetic anisotropy

Abstract

This work focuses on the modification of magnetic anisotropy of ferromagnetic multilayers towards the goal of obtaining the easy-cone magnetic state. Two types of magnetic multilayer systems are explored: NdCo5/Fe bilayer and magnetic tunnel junctions (MTJ) in half-stack (FeCoB free layer grown on MgO) and full-stack configuration. The effects of interlayer coupling, layer thickness, interfaces, spacers as well as the impact of ion irradiation on the magnetic anisotropy of the multilayers were investigated primarily by ferromagnetic resonance (FMR) and complemented by X-ray diffraction, vibrating sample magnetometry and current-in-plane tunneling measurements. Macrospin models were developed on the basis of the Smit-Beljers formalism and of the linearized Landau-Lifshitz-Gilbert equation to simulate angular dependences of resonance field and linewidth as well as microwave absorption curves. The NdCo5/Fe bilayer was prepared by pulsed laser deposition and the influence of the spin reorientation transition (SRT) of NdCo5 on the bilayer’s magnetic properties was investigated. The SRT temperatures of the bilayer were determined as 255 K and 350 K and an interfacial coupling energy of 1.4 mJ · m−2 was estimated. Due to the coupling, the precession of magnetic moments of the Fe layer occurs in the effective exchange field stemming from the NdCo5. As a result of the interlayer coupling, there is a transfer of magnetic anisotropy from NdCo5 to the Fe, which allowed the SRT of NdCo5 to be seen indirectly, by tracking the temperature variation of the Fe FMR field. MgO/FeCoB(tFCB)/Ta free-layer stacks and perpendicular magnetic tunnel junction (pMTJ) pillars having identical free layers were prepared by magnetron sputtering. Tunnel magnetoresistance (TMR) measurements and FMR revealed a gradual evolution of the free-layer behavior from that of a continuous film at large tFCB towards that of an ensemble of weakly coupled grains for tFCB <1.3 nm. A correlation was found between the intergrain coupling, the inhomogeneous broadening of the FMR line and the second-order magnetic anisotropy constant, K2, required for the onset of the easy-cone state. The micromagnetic nature of K2 was experimentally demonstrated. Its magnitude depends on the balance between the fluctuations of the effective first-order perpendicular magnetic anisotropy (PMA) term, δK1eff, and the intergrain exchange. Double-MgO free layers, MgO/FeCoB/MgO, with and without a 0.2-nm-thick Ta or W spacer inserted in FeCoB, were also prepared. The spacers enhanced both K1eff and K2, allowing the easy cone to be kept in thicker FeCoB layers. The increase of K1eff and the corresponding quadratic scaling of |K2 | with decreasing temperature allowed inducing easy-cone states in a wide range of temperatures. Alongside the improved conditions for setting an easy cone in the MgO/FeCoB/MgO free layers, an easy-cone configuration with an almost temperature-independent opening angle was demonstrated for a MgO/FeCoB(1.6 nm)/Ta free layer. A phenomenological explanation for the thermally stable cone was proposed, entailing distinct local values of saturation magnetization and Curie temperature, which are higher near the MgO/FeCoB interface and lower near the metal spacer (or the capping) layer region. The MgO/FeCoB/MgO free layers, with and without the W or Ta spacer, were afterwards irradiated with 400 keV Ar+ions at various fluences. A decrease of the PMA with the fluence was ascribed to modifications of the FeCoB/MgO interfaces, likely via ion-induced element intermixing. The modulation of the PMA lead to spin reorientations of the magnetization ground state. For a tFCB = 2.6 nm with a W spacer, the easy-cone anisotropy was induced, with different cone angles as a function of the irradiation fluence. Finally, the full extent of effects caused by the 400 keV Ar+ion irradiation of a complete MTJ stack was investigated. A correlation between the fluencedependent changes in magnetic anisotropy, coupling energies, damping and TMR was found, which allowed to distinguish between two irradiation regimes: a low-fluence regime, Φ < 1014 cm−2, where the parameters required for having a functioning MTJ were preserved; and a high-fluence regime, Φ > 1014 cm−2, where there as a strong modulation of anisotropy, caused by a strong decreasein MS, attributed to a high degree of intermixing at the FeCoB/Ta interface, accompanied, however, by a loss of coupling and of TMR, that rendered the MTJ inoperative. In brief, evidences were found for the micromagnetic origin of the easy cone anisotropy in the multilayers containing the FeCoB/MgO interface. The range of experimental conditions for setting the easy cone, namely FeCoB layer thickness and temperature, was widened for the double-MgO free layers having metallic spacers. Ion irradiation was demonstrated as a useful tool for inducing the easy cone anisotropy. The trends of the magnetic anisotropy evolution resulting from the irradiation, as well as the ion-fluence window of operation where such modulation of magnetic anisotropy can occur, while not losing the TMR or the magnetic configuration of the MTJ, were indicated.

Este trabalho baseou-se na modificação da anisotropia magnética de multicamadas ferromagnéticas, tendo em vista a obtenção do estado de conefácil. Dois sistemas foram investigados: bicamadas de NdCo5/Fe e multicamadas contendo interfaces de FeCoB/MgO, abrangendo camadas magnéticas livres e junções de túnel magnéticas (MTJ) completas. Os efeitos do acoplamento magnético entre camadas, da espessura das camadas, das interfaces e dos espaçadores, assim como o impacto da irradiação iónica na anisotropia magnética das multicamadas foram investigadas maioritariamente por ressonância ferromagnética (FMR). Essa investigação foi complementada com difração de raios-X, magnetometria de amostra vibrante e medições planares da corrente de túnel. Modelos numéricos baseados na aproximação de macrospin foram desenvolvidos tendo por base o formalismo de Smit-Beljers e a equação de Landau-Lifshtiz-Gilbert linearizada. Esses modelos foram usados para simular dependências angulares de campos de ressonância e larguras de linha, assim como curvas de absorção de micro-ondas. A bicamada de NdCo5/Fe foi preparada por deposição por laser pulsado e a influência da transição de reorientação de spin (SRT) do NdCo5 nas propriedades magnéticas da bicamada foram investigadas. As temperaturas da SRT da bicamada foram determinadas em 255 K e 350 K, e a energia do acoplamento na interface foi estimada em 1.4 mJ · m−2 . Em consequência do acoplamento, a precessão dos momentos magnéticos do Fe ocorre no campo de troca efetivo originado na camada de NdCo5. Consequentemente, ocorre uma transferência parcial da anisotropia magnética do NdCo5 para o Fe. Essa transferência foi explorada para seguir a SRT do NdCo5 de forma indireta, através da variação com a temperatura do sinal de FMR do Fe. Camadas ferromagnéticas livres de MgO/FeCoB(tFCB)/Ta e junções de túnel magnéticas perpendiculares (pMTJ) contendo uma camada livre idêntica, foram preparados por sputtering com recurso a magnetrão. As medições da magnetoresistência de túnel (TMR) e de FMR revelaram uma evolução gradual da camada livre desde um comportamento de filme contínuo, para as maiores espessuras, até ao de um conjunto de grãos fracamente acoplados para tFCB <1.3 nm. Uma correlação foi estabelecida entre o acoplamento grão-grão, o alargamento heterogéneo da largura de linha da FMR e a constante de anisotropia magnética de segunda ordem, K2 , cuja presença é necessária para o surgimento do estado de cone-fácil. A natureza micromagnética de K2 foi experimentalmente demonstrada, com a magnitude de K2 dependendo de um equilíbrio entre as flutuações da constante efetiva de primeira ordem da anisotropia magnética perpendicular (PMA), δK1eff, e o acoplamento grão-grão. Camadas livres com dupla camada de MgO, MgO/FeCoB/MgO, com e sem um espaçador ultrafino (0.2 nm) de Ta ou W inserido no FeCoB, foram igualmente preparadas. Os espaçadores levaram a um aumento de ambos K1eff e K2 , o que se traduziu num estado de cone fácil que pôde ser mantido em espessuras de FeCoB maiores. O aumento de K1eff com a diminuição da temperatura e o correspondente aumento quadrático de |K2 |, permitiram induzir estados de cone-fácil numa larga gama de temperaturas. Para além do alargamento das condições experimentais para a indução do estado de cone fácil nas camadas de MgO/FeCoB/MgO, um estado de cone-fácil com um ângulo de abertura praticamente independente da temperatura foi demonstrado para a camada livre de MgO/FeCoB(1.6 nm)/Ta. Uma explicação fenomenológica para o cone-fácil termicamente estável foi proposta, baseada em valores da magnetização de saturação e da temperatura de Curie maiores junto às interfaces de MgO/FeCoB do que na região dos espaçadores metálicos. As camadas de MgO/FeCoB/MgO, com e sem espaçadores de W e Ta, foram posteriormente irradiadas com várias fluências de iões de Ar+ , com energia cinética de 400 keV. Um decréscimo da PMA com a fluência foi atribuído à mistura de elementos na interface de FeCoB/MgO. Essa modulação da PMA levou à indução de reorientações da direção da magnetização. Para o caso da camada com tFCB=2.6 nm e com um espaçador de W, o estado de cone-fácil pôde ser induzido. O ângulo de cone fácil variou em função da fluência utilizada. Por fim, foi investigada a extensão dos efeitos que uma irradiação com Ar+ a 400 keV provocaria numa junção de túnel magnética. Foi encontrada uma correlação entre as alterações na anisotropia magnética, nas energias de acoplamento inter-camadas, no damping e na TMR, em função da fluência iónica, que permitiu distinguir dois regimes: o regime de baixa fluência, Φ < 1014 cm−2 , para o qual os parâmetros necessários a uma MTJ funcional foram preservados; e o regime de fluências elevadas, Φ > 1014 cm−2 , para o qual ocorreu uma forte modulação da anisotropia, provocada por um forte decréscimo de MS atribuído à mistura da camada de FeCoB/Ta. Essa modulação foi acompanhada de uma perda dos acoplamentos magnéticos e da TMR, que tornariam a MTJ inoperacional. Resumidamente, foram encontradas evidências da origem micromagnética da anisotropia de cone fácil em multicamadas contendo a interface de FeCoB/MgO. A gama de condições experimentais para a obtenão do estado de cone fácil (espessura da camada de FeCoB e temperatura) foram alargadas para camadas de MgO/FeCoB/MgO contendo espaçadores metálicos. A irradiação iónica foi demonstrada como uma ferramenta útil para a indução da anisotropia de cone fácil. As tendências de evolução da anisotropia magnética em função da irradiação, bem como a janela de fluências onde a modulação da anisotropia ocorre sem perda total da TMR ou da configuração magnética da MTJ, foram determinadas.