Numerical modelling of radionuclide migration in near-surface systems

Abstract

Em todo o mundo são usados, hoje em dia, modelos numéricos hidrogeoquímicos para simular fenómenos naturais e fenómenos decorrentes de actividades antrópicas. Estes modelos ajudam-nos a compreender o ambiente envolvente, a sua variabilidade espacial e evolução temporal. No presente trabalho apresenta-se o desenvolvimento de modelos numéricos hidrogeoquímicos aplicados no contexto do repositório geológico profundo para resíduos nucleares de elevada actividade. A avaliação da performance de um repositório geológico profundo inclui o estudo da evolução geoquímica do repositório, bem como a análise dos cenários de mau funcionamento do repositório, e respectivas consequências ambientais. Se se escaparem acidentalmente radionuclídeos de um repositório, estes poderão atravessar as barreiras de engenharia e barreiras naturais que constituem o repositório, atingindo eventualmente, os ecosistemas superficiais. Neste caso, os sedimentos subsuperficiais constituem a última barreira natural antes dos ecosistemas superficiais. No presente trabalho foram desenvolvidos modelos numéricos que integram processos biogeoquímicos, geoquímicos, hidrodinâmicos e de transporte de solutos, para entender e quantificar a influência destes processos na mobilidade de radionuclídeos em sistemas subsuperficiais. Os resultados alcançados reflectem a robustez dos instrumentos numéricos utilizados para desenvolver simulações descritivas e predictivas de processos hidrogeoquímicos que influenciam a mobilidade de radionuclídeos. A simulação (descritiva) de uma experiência laboratorial revela que a actividade microbiana induz a diminuição do potencial redox da água subterrânea que, por sua vez, favorece a retenção de radionuclídeos sensíveis ao potencial redox, como o urânio. As simulações predictivas indicam que processos de co-precipitação com minerais de elementos maioritários, precipitação de fases puras, intercâmbio catiónico e adsorção à superfície de minerais favorecem a retenção de U, Cs, Sr e Ra na fase sólida de uma argila glaciar e uma moreia rica em calcite. A etiquetagem dos radionuclídeos nas simulações numéricas permitiu concluir que a diluição isotópica joga um papel importante no potencial impacte dos radionuclídeos nos sistemas subsuperficiais. A partir dos resultados das simulações numéricas é possivel calcular coeficientes de distribuição efectivos. Esta metodologia proporciona a simulação de ensaios de traçadores de longa duração que não seriam exequíveis à escala da vida humana. A partir destas simulações podem ser obtidos coeficientes de retardamento que são úteis no contexto da avaliação da performance de repositórios geológicos profundos.

Hydrogeochemical numerical modelling is worldwide used to simulate natural and anthropogenically induced phenomena. These simulations help us to understand the surrounding environment; its spatial variability and temporal evolution. In the present work, hydrogeochemical numerical models are developed in the context of the deep geological repository for high level nuclear waste (HLNW). Performance assessment of a deep geological repository includes the study of its geochemical evolution, as well as the analysis of failure scenarios of the repository and their environmental consequences. If a repository release takes place, radionuclides from the HLNW could migrate through the surrounding engineered and natural barriers and eventually reach the surface ecosystems. In this case, near-surface sediments constitute the last natural barrier between the repository and the surface ecosystems. In this study biogeochemical, geochemical, hydrodynamic and solute transport processes are coupled in different numerical models to understand and quantify the influence of these processes on radionuclide mobility in nearsurface systems. The results attained here prove the robustness of such numerical tools to develop both descriptive and predictive simulations of hydrogeochemical processes that affect radionuclide mobility. The (descriptive) simulation of a jar-fermentor experiment reveals that microbial activity tends to decrease the redox state of groundwater which favours the retention of redox sensitive radionuclides such as uranium. Predictive simulations reveal that co-precipitation with major element phases, precipitation of pure phases, cation exchange and adsorption on charged mineral surfaces provide the retention of uranium, caesium, strontium and radium in the solid phase of a glacial clay and a calcite-rich till deposit. Labelling of radionuclides in the numerical simulations shows that isotopic dilution also plays an important role in the potential impact of radionuclides in the near-surface systems. Finally, effective distribution coefficients can be calculated from the outputs of previous reactive solute transport simulations. This methodology provides the simulation of synthetic tracer tests with long time spans that would not be feasible at the human life scale. The outputs of these synthetic tracer tests provide the estimation of effective retardation factors that may be useful for performance assessment of deep geological repositories.