Please use this identifier to cite or link to this item: http://hdl.handle.net/10773/26433
Title: Design of multifunctional titania-based photocatalysts by controlled redox reactions
Other Titles: Design de fotocatalisadores multifuncionais à base de titânia por reações redox controladas
Author: Lopes, Diogo João Breda
Advisor: Kavaleuski, Andrei
Silva, Ana Luísa Daniel da
Keywords: Photocatalysis
TiO2
Anatase
Rutile
Taguchi planning
Redox reactions
Titanium oxycarbide
Core-shell microstructure
Defense Date: 9-May-2019
Abstract: This work was focused on designing the phase composition and microstructure of composite rutile – silicon carbide mixture by controlled redox reactions, aiming the preparation of multifunctional titania-based photocatalysts with inherent capabilities for thermal co-activation and stabilization of the anatase polymorph. The materials were processed using a conventional solid state route, involving a partial reduction of the rutile by SiC in inert Ar atmosphere, followed by the post-oxidation in air. The impacts of processing conditions on the phase composition of the oxidized samples and their photocatalytic activity were evaluated using Taguchi experimental planning. The XRD studies confirmed the presence of rutile/anatase mixtures in the oxidized samples. The results emphasized that the pre-reduction and post-oxidation temperatures are the most critical parameters in defining the phase composition, while the post-oxidation time appears to be relevant for the photocatalytic performance. Microstructural studies revealed the formation of core-shell particles in the pre-reduced and post-oxidized samples, which can suppress the photocatalytic activity. The highest apparent reaction rate (0.089 min-1) of the photodegradation of methylene blue was observed for the sample pre-reduced in Ar at 1300ºC for 5 h and then oxidized in air at 400ºC for 25 h, which is only 1.6-times lower than that for nanostructured industrial P25 photocatalyst, tested under the same conditions. The observed trends demonstrate good prospects for designing multifunctional titania-based photocatalysts based on the flexibility of the phase composition control
O presente trabalho teve como objetivo o design da composição de fases e microestrutura de compósitos à base de rutilo – carboneto de silício, através de reações redox controladas, visando a preparação de fotocatalizadores multifuncionais à base de titânia, com capacidades inerentes de coativação térmica e estabilização do polimorfo anatase. Os materiais foram processados utilizando um método convencional de processamento no estado sólido, envolvendo uma redução parcial do rutilo através do SiC numa atmosfera inerte de árgon, seguido por uma pós-oxidação em ar. O impacto das condições de processamento na composição de fases das amostras oxidadas e a sua atividade fotocatalítica foram avaliadas utilizando o método experimental de Taguchi. As análises de DRX confirmaram a presença de misturas rutilo/anatase nas amostras oxidadas. Os resultados enfatizam que as temperaturas de pré-redução e pós-oxidação são os parâmetros mais críticos na definição da composição de fases, enquanto que o tempo de pós-oxidação parece ser relevante para o desempenho fotocatalítico. Estudos microestruturais revelaram a formação de partículas core-shell nas amostras pré-reduzidas e pós-oxidadas, que podem suprimir a atividade fotocatalítica. A maior velocidade de reação aparente (0.089 min-1) da foto-degradação do azul de metileno foi observada na amostra pré-reduzida em árgon a 1300 ⁰C durante 5 horas e depois oxidada em ar a 400 ⁰C durante 25 horas, sendo apenas 1.6 vezes menor que a velocidade observada utilizando o pó industrial, nanoestruturado P25 como fotocatalisador, testado nas mesmas condições. As tendências observadas demonstram boas perspetivas para o design de fotocatalizadores multifuncionais à base de titânia baseado na flexibilidade do controlo da composição de fases
URI: http://hdl.handle.net/10773/26433
Appears in Collections:DEMaC - Dissertações de mestrado
UA - Dissertações de mestrado

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