Calculations of electronic structure and hyperfine parameters in oxides

Abstract

Cálculos de primeiros princípios de estrutura electrónica são efectuados em óxidos de manganês LaMnO3 e CaMnO3 para obter gradientes de campo eléctrico hiperfinos. Os resultados dos cálculos são comparados com resultados experimentais e de outros cálculos de primeiros princípios. Uma descrição das interacções hiperfinas é seguida de uma introdução ao gradiente de campo eléctrico e ao método de espectroscopia de perturbações de correlação angular, descrevendo detalhes experimentais. De seguida uma descrição geral de manganites de terras raras com estrutura do tipo perovskite é apresentada, com ênfase em LaMnO3 e aspectos estruturais. A base teórica do método computacional aplicado nestes materiais é também apresentada para melhor compreensão dos resultados obtidos. Dos resultados e da discussão concluímos que é possível obter valores de campo eléctrico com uma precisão aceitável quando comparado com os cálculos de primeiros princípios para o LaMnO3, e para o CaMnO3 é certamente possível melhorar os resultados. Os resultados obtidos seguem a variação esperada para o CaMnO3, pelo menos qualitativamente.

ABSTRACT: First principles calculations of electronic structure are done on perovskite manganese based oxides LaMnO3 and CaMnO3 to obtain the hyperfine electric field gradients. The calculated results are compared with experimental and other first-principles results. A description of hyperfine interactions is followed by an introduction to the electric field gradient and the perturbed angular correlation spectroscopy, explaining experimental details of this method. Next, a general description of rare earth perovskite type manganites, is presented, with emphasis on LaMnO3 and structural aspects. The theoretical basis of the computational method applied on these materials is also presented for better understanding of the results obtained. These results finish with a discussion and a conclusion. From the results and discussion we conclude that the values of the electric field gradient can be calculated with acceptable precision when compared with other first principles results on LaMnO3, and for CaMnO3 it is certainly possible to improve the results. The qualitative results obtained for CaMnO3, however, follow the expected variation.