Please use this identifier to cite or link to this item: http://hdl.handle.net/10773/25537
Title: Recovery of platinum-group elements using a graphene nanocomposite
Other Titles: Recuperação de elementos do grupo da platina usando um nanocompósito de grafeno
Author: Rocha, Filipe José Martins
Advisor: Lopes, Cláudia Maria Batista
Silva, Carlos Manuel
Keywords: Sorption
Magnetic nanocomposites
Magnetite nanoparticles
Exfoliated graphite
Ruthenium
Rodium
Palladium
Iridium
Platinum
Defense Date: 5-Dec-2018
Abstract: The Platinum group elements (PGE) consists in six metallic elements (Ru, Rh, Pd, Os, Ir and Pt), that due to their unique characteristics are widely used in many applications, such as catalysis. Their scarcity at the Earth’s crust, the complexity of the exploration and purification processes, the increasing worldwide demand and the growing environmental concern related with the exploration processes, have increase the importance of the recovery of these elements from leaching and waste solutions. Carbon-based sorbents have been widely used in water treatment due to their excellent physico-chemical properties, while magnetite (Fe3O4) nanoparticles (NPs) have been recognized by combine magnetic properties with efficiency in water treatment. Under this context, the preparation of hybrid structures that combine the properties of these two types of materials will allow the implementation of efficient magnetic separation technologies in water treatment units using sorption processes. In this work, two magnetic nanocomposites were synthetized by two different techniques, using exfoliated graphite (EG) and Fe3O4 NPs as precursors. EG was prepared by ultrasonic treatment of graphite powder, while Fe3O4 NPs were obtained by oxidative hydrolysis of FeSO4. The magnetic nanocomposite, denoted by Fe3O4@EG_01 was prepared by electrostatic assembly of EG and Fe3O4 NPs, while the magnetic nanocomposite Fe3O4@EG_02 was obtained by oxidative hydrolysis of FeSO4, in the presence of EG. The characterization of both materials revealed that the nanocomposites were successfully synthesized and combine properties of both precursors. The recovery of Pd, Pt, Ru, Rh and Ir (1 mol dm-3) was studied by carrying batch experiments using the nanocomposites and their precursors, in spring water and varying different parameters (pH, sorbent dose and contact time). The sorption results shown different patterns, which allow to group the elements in three groups (Pt and Ir, Pd and Ru and Rh). The highest values of PGE removal efficiencies were achieved at pH 7 for Fe3O4@EG_02. The kinetic results for Pd and Ru were well fitted by the pseudo-second order model (R2>0.960; Sy.x<0.713), while the Elovich model was the most suitable for the Rh sorption (R2>0.972; Sy.x<0.677). From all the equilibrium models tested, the Freundlich model was the one that better fitted the equilibrium data for Pd, Ru and Rh (R2>0.838). This study highlights that is possible to effectively recover some PGE, even from low-concentration solutions
Os elementos do grupo da Platina consistem em seis elementos químicos metálicos (Ru, Rh, Pd, Os, Ir e Pt), que devido às suas características únicas, são amplamente usados em várias aplicações, como por exemplo, catálise. Fatores como a escassez na crosta terrestre, a complexidade dos processos de extração e purificação, o aumento da procura mundial e a crescente preocupação ambiental associada ao processo de extração, fazem com que, a recuperação destes elementos de soluções de resíduos aquosos e/ou de lixiviados tenha grande importância. Materiais sorventes à base de carbono têm sido amplamente aplicados devido às suas excelentes propriedades físico-químicas, enquanto nanopartículas de magnetite (Fe3O4) têm sido reconhecidas por conciliarem as propriedades magnéticas ao tratamento de água. Neste contexto, a preparação de estruturas híbridas que combinem propriedades destes dois tipos de materiais irá permitir a implementação de tecnologias de separação magnética no tratamento de água usando processos eficientes de sorção. Neste trabalho, dois nanocompósitos magnéticos foram sintetizados por duas técnicas diferentes, usando grafite esfoliada (EG) e nanopartículas de Fe3O4 como percursores. A EG foi preparada por tratamento ultrassónico de grafite comercial e as nanopartículas de Fe3O4 foram obtidas por hidrólise oxidativa de FeSO4. O nanocompósito magnético designado por Fe3O4@EG_01 foi preparado através de interações electroestáticas entre EG e nanopartículas de Fe3O4, enquanto o nanocompósito magnético Fe3O4@EG_02 foi obtido por hidrólise oxidativa de FeSO4, na presença de EG. A caracterização dos dois materiais revelou que os compósitos foram sintetizados com sucesso e combinavam propriedades de ambos os percursores. A recuperação de Pd, Pt, Ru, Rh e Ir de soluções aquosas (1 mol dm-3) foi estudada realizando experiências em modo descontínuo, utilizando os percursores e os nanocompósitos e variando diferentes parâmetros (pH, dose de material e tempo de contacto). Todos os ensaios foram realizados em água de nascente. Os resultados dos ensaios de sorção evidenciaram padrões diferentes, que permitiram agrupar os elementos em três grupos (Pt e Ir, Pd e Ru e Rh). Os valores de remoção mais elevados foram obtidos a pH 7 usando o nanocompósito Fe3O4@EG_02. Os resultados cinéticos de sorção do Pd e Ru foram bem ajustados pelo modelo de pseudo-segunda ordem (R2>0,960 e Sy.x<0,713), enquanto o modelo de Elovich revelou-se mais adequado para a cinética de sorção do Rh (R2>0,972 e Sy.x=0,677). Dos diversos modelos de equilíbrio testados, o modelo de Freundlich foi o que melhor se ajustou aos dados de equilíbrio obtidos para o Pd, Ru e Rh (R2>0,838). Este estudo evidencia que é possível recuperar alguns elementos do grupo da platina eficientemente, mesmo a partir de soluções de baixa concentração
URI: http://hdl.handle.net/10773/25537
Appears in Collections:UA - Dissertações de mestrado
DQ - Dissertações de mestrado

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