Utilize este identificador para referenciar este registo: http://hdl.handle.net/10773/12086
Título: Distribuição por tamanhos do aerosol atmosférico na Península Ibérica
Outros títulos: Size fractionated atmospheric aerosol in the Iberian Peninsula
Autor: Mirante, Fátima Isabel Cordeiro
Orientador: Alves, Célia dos Anjos
Pio, Casimiro
Palavras-chave: Ciências do ambiente - Teses de doutoramento
Poluição do ar - Península Ibérica
Qualidade do ar - Centros urbanos - Península Ibérica
Aerossois atmosféricos
Tamanho de partículas - Distribuição
Carbono
Compostos orgânicos
Data de Defesa: 2013
Editora: Universidade de Aveiro
Resumo: Um dos principais fatores que afetam negativamente a qualidade do ambiente em muitas cidades em todo o mundo é o material particulado (PM). A sua presença na atmosfera pode ter impactos negativos na saúde humana, clima, património edificado e ecossistemas. Muitos dos estudos realizados em áreas urbanas focam apenas as frações respiráveis (PM10 e PM2,5). No entanto, os processos de formação, a identificação das fontes emissoras e os efeitos dependem muito da distribuição granulométrica das partículas. A atenção tem recaído na análise de hidrocarbonetos poliaromáticos (PAHs), devida à sua carcinogenicidade e a informação disponível sobre outros compostos é escassa. O presente estudo consistiu na obtenção do PM distribuído por diferentes frações de tamanho e na análise detalhada da sua composição química, em dois locais urbanos da Península Ibérica (Madrid e Lisboa). Dado que os veículos representam uma das principais fontes emissoras em ambientes urbanos, efetuou-se uma caracterização mais detalhada deste tipo de emissões, conduzindo uma campanha de amostragem num túnel rodoviário (Marquês de Pombal, Lisboa). As amostragens, em ambas as cidades, decorreram durante um mês, quer no verão quer no inverno, em dois locais urbanos distintos, um junto a uma via com influência de tráfego e outro numa área urbana de fundo. No túnel a amostragem foi realizada apenas durante uma semana. Em Madrid e no túnel, o PM foi recolhido utilizando um amostrador de elevado volume com impactor em cascata com quatro tamanhos: 10-2,5, 2,5-0,95, 0,95-0,49 e < 0,49 μm. Em Lisboa, foi utilizado um impactor em cascata com apenas dois tamanhos, 10- 2,5 e < 2,5 μm. As amostras foram quimicamente analisadas e determinadas as concentrações de compostos carbonados (OC, EC e carbonatos), iões inorgânicos solúveis em água (Cl−, NO3−, SO42−, Na+, NH4+, K+, Mg2+, Ca2+),metais e compostos orgânicos. Em Madrid, as concentrações médias de PM10 foram 44 e 48% maiores nas amostras recolhidas junto à estrada do que as de fundo urbano no verão e inverno, respetivamente. A fração grosseira e o PM0,5 apresentaram concentrações mais elevadas no verão do que no inverno devido às condições climatéricas pouco usuais. No verão, as amostragens decorreram num mês em que as temperaturas foram muito elevadas e em que ocorreram vários episódios de intrusão de poeira africana. Durante o período de amostragem de inverno, as temperaturas foram muito baixas e registaram-se vários dias de precipitação quer sob a forma de chuva, quer sob a forma de neve. As situações meteorológicas sinóticas mais comuns, incluindo aquelas que causam o transporte de massas de ar com poeiras Africanas, foram identificadas em ambas as estações do ano. As concentrações mássicas de PM10, EC e OC foram encontrados predominantemente na fração de tamanho ultrafino em ambos os locais de amostragem e estações do ano. Nas restantes frações não se observou nenhuma tendência sazonal. O carbono orgânico secundário (SOC) mostrou um claro padrão sazonal, com concentrações muito mais elevadas no verão do que no inverno, em ambos os lugares. A partir do balanço mássico de iões, observou-se que, no verão, a formação de compostos inorgânicos secundários (SIC) conduziu a um enriquecimento pouco comum de Ca2+ na fração submicrométrica, quer nas amostras de tráfego, quer em fundo urbano. Os alcanos, PAHs, os álcoois e os ácidos foram as classes de compostos orgânicos identificados e quantificados no material particulado. Globalmente, representaram 0,26 e 0,11 μg m−3 no verão e inverno, respetivamente, no local de tráfego e 0,28 e 0,035 μg m−3 na área urbana de fundo. Os diferentes compostos orgânicos também apresentaram padrões sazonais, sugerindo fontes de emissão (e.g. escapes dos veículos e fontes biogénicas) ou processos de formação com contribuições variáveis ao longo do ano. As concentrações de benzoapireno equivalente foram menores que 1 ng m-3 e o risco carcinogénico estimado é baixo. No verão, os maiores enriquecimentos de metais ocorreram na fração submicrométrica, e no inverno na fração grosseira. No verão, os enriquecimentos foram ≥ 80% para o Mn, Ni, Cu, Zn, Cd, Sb e Co, no inverno, estes traçadores de emissões do tráfego foram menores, exceto para o Zn. Em Lisboa, a concentração média de PM10 foi de 48 μg m-3 no verão e de 44 μg m-3 no inverno, junto à estrada. Na área de fundo urbano, registaram-se níveis comparáveis nas duas estações (27 μg m-3 e 26 μg m-3). A média do rácio PM2,5/PM10 foi de 65% no verão e 44% no inverno na área de tráfego e 62% e 59% na área urbana de fundo. Estes resultados significam que o PM2,5 é um dos principais contaminantes que afetam a qualidade do ar no centro da cidade de Lisboa. A relação OC/EC, que reflete a composição das emissões de combustão dos veículos, variou entre 0,3 e 0,4 no interior do túnel. Os rácios de OC/EC mínimos obtidos junto às vias de tráfego em Madrid e em Lisboa encontram-se entre os do túnel e os registados em atmosferas urbanas de fundo, sugerindo que os valores mínimos habitualmente obtidos para este parâmetro em ambientes urbanos abertos sobrestimam as emissões diretas de OC pelo transporte rodoviário. Espera-se que os resultados deste trabalho contribuam para suprir, pelo menos em parte, as lacunas de informação quer sobre a composição de várias granulometrias de PM, quer sobre fontes e processos de formação em atmosferas urbanas. Como a exposição a poluentes do ar ultrapassa o controle dos indivíduos e exige ação das autoridades públicas a nível nacional, regional e até mesmo internacional, é importante propor medidas mitigadoras focadas nas principais fontes de emissão identificadas.
One of the major factors which adversely affect environmental quality in many cities all over the world is particulate matter (PM) air pollution, with deep negative impacts on human health, climate, buildings, and ecosystems. Many studies conducted in urban areas have been focused only on respirable fractions (PM10 and PM2,5). However, the environmental effects, the formation processes and the source assignment depend greatly on the particle size distribution. In previous studies, attention has been greatly focused on polyaromatic hydrocarbons (PAHs), because of their carcinogenicity. The information available on the particle size distributions for other compounds is rather scarce. Therefore, this study consists in obtaining time series with a sizesegregated detailed chemical composition of PM for differently polluted urban sites in the Iberian Peninsula (Madrid and Lisbon). Taking into account that vehicles represent one of the main emission sources in urban environments, a more detailed characterisation of these emissions was performed by carrying out a sampling campaign in a road tunnel (Marquês de Pombal, Lisbon). Sampling campaigns in both cities were carried out during one month in summer and winter, in two different urban sites. One sampling site was located at a heavy traffic street and other in a urban background site. In, the tunnel sampling took place every 2 days during weekdays, for a total of five days. In Madrid and in the tunnel, PM was collected with a high volume sampler equipped with a PM10 size selective inlet and a cascade impactor with four size fractions: 10-2,5, 2,5-0,95, 0,95-0,49 e < 0,49 μm. In Lisbon, a cascade impactor with two size (10-2,5 and < 2,5 μm) was used. The samples were chemically analysed and the concentrations of carbonaceous compounds (OC, EC and carbonates), water soluble ions (Cl−, NO3−, SO42−, Na+, NH4+, K+, Mg2+,Ca2+), metals and organic compounds were obtained. In Madrid, PM10 average mass concentrations of roadside samples were 44 and 48% higher than at the urban background in summer and winter, respectively. Coarse fraction and PM0,5 concentrations were higher in summer than in winter due to unusual weather conditions. In summer, the sampling was held in a month with high temperatures and with various African dust outbreaks. In winter, low temperatures and precipitation as rain or snow, were registered. The most common synoptic meteorological situations, including those causing the transport of African dusty air masses, were identified in both seasons. Whether the PM10 mass or the highest concentrations of EC and OC were found predominantly in the ultrafine size fraction at both sites. In the remaining fractions no seasonal trend was observed. Secondary organic carbon (SOC) showed a clear seasonal pattern, with much higher concentrations in summer than in winter in both places. From the ion balances, it was observed that, in summer, the formation of secondary inorganic compounds included an unusual enrichment in Ca2+ in the submicrometer fraction, either at roadside or at urban background. Alkanes, polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs), alcohols and fatty acids were identified and quantified, accounting for 0,26 and 0,11 μg m−3 in summer, and winter, respectively, at the roadside and for 0,28 and 0,035 μg m−3 at the urban background. Different organic compounds presented apparently different seasonal characteristics, reflecting distinct emission sources, such as vehicle exhausts and biogenic inputs. The benzo[a]pyrene equivalent concentrations were lower than 1 ng m-3, The estimated carcinogenic risk was low. In summer, the highest enrichments of metals occurred in the submicrometer fraction, and in winter in the coarse fraction. In summer, enrichments were ≥ 80% for Mn, Ni, Cu, Zn, Cd, Sb and Co, and in winter, these tracers traffic emissions were lower, except for Zn. In Lisbon, the average concentration of PM10 was 48 μg m-3 in summer and 44 μg m-3 in winter at the roadside and 27 μg m-3 and 26 mg m-3 at the urban background. The average ratio PM2,5/PM10 was 65% in summer and 44% in winter at the roadside and 62% and 59% in urban background. This suggests that PM2,5 is a major contaminant affecting urban air quality in the city centre of Lisbon. Inside the tunnel, most of the aerosol mass was concentrated in submicrometer (65%) size fractions. The average mass of particles in the tunnel was more than 30 times higher than outside, suggesting an aerosol origin almost exclusively in fresh emission vehicles. However, three main groups of compounds were broken down: carbonaceous, soil and mechanical wear from vehicles. Cu seems to be a good tracer for wearing emissions from road traffic. A highly linear constant ratio in all size ranges between the levels of Cu and the concentrations of Fe, Mn, Sn and Cr, indicates a single common origin across all size ranges. Cu levels correlate strongly with Fe, Mn, Sn and Cr, showing a highly linear constant ratio in all size ranges. This suggests an unique origin going through all sizes. Ratios of Cu with other elements can be used to source apportion the trace elements present in urban atmospheres, mainly on what concerns coarse aerosol particles. The ratio OC/EC, which reflects the composition of combustion emissions from vehicles, ranged between 0,3 and 0,4 inside the tunnel. The OC/EC minimum ratios observed at both sites were found to be between those of the tunnel and those of urban background air, suggesting that minimum values commonly obtained for this parameter in open urban atmospheres over-predict the direct emissions of OC from road transport. The results of this work will contribute to cover a lack of information on the composition of PM in different sizes, sources and formation processes in urban atmospheres. As exposure to air pollutants is largely beyond the control of individuals and requires action by public authorities at national, regional and even international, it is important to propose mitigation measures focused on the main emission sources identified.
Descrição: Doutoramento em Ciências e Engenharia do Ambiente
URI: http://hdl.handle.net/10773/12086
Aparece nas coleções: UA - Teses de doutoramento
DAO - Teses de doutoramento

Ficheiros deste registo:
Ficheiro Descrição TamanhoFormato 
8305.pdf7.15 MBAdobe PDFVer/Abrir


FacebookTwitterLinkedIn
Formato BibTex MendeleyEndnote Degois 

Todos os registos no repositório estão protegidos por leis de copyright, com todos os direitos reservados.