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Title: Remoção de poluentes persistentes utilizando sílica modificada com líquidos iónicos
Author: Azevedo, Sara Catarina da Silva
Advisor: Martins, Mara Guadalupe Freire
Ferreira, Isabel Maria Delgado Jana Marrucho
Keywords: Poluição da água
Tratamento de águas residuais - Remoção de poluentes
Medicamentos - Impacto ambiental
Defense Date: 22-Dec-2016
Publisher: Universidade de Aveiro
Abstract: Nos últimos anos tem-se observado um aumento significativo no consumo de compostos farmacêuticos. Uma vez que estes compostos não são totalmente metabolizados pelo organismo humano, grande parte acaba por ser excretada para o meio ambiente. Os anti-inflamatórios não-esteroides (AINEs) são os medicamentos mais abundantemente detetados no meio aquoso. Entre estes encontram-se o diclofenaco, o naproxeno e o cetoprofeno, classificados como micropoluentes persistentes, sendo detetados em concentrações entre ng.L-1 e μg.L-1 em estações de tratamento de águas residuais, em esgotos e em água potável. Uma vez que os métodos designados tradicionais não conseguem remover na totalidade este tipo de compostos do meio aquático, torna-se necessário o desenvolvimento de técnicas de tratamento mais avançadas para a remoção destes poluentes. Desta forma, o principal objetivo da tese apresentada consiste na utilização de sílica modificada com líquidos iónicos (LIs) como materiais eficientes para a remoção de AINEs. Inicialmente, preparou-se sílica modificada com o LI cloreto de 1-propil-3-metilimidazólio, e procedeu-se à caraterização do material. Após a síntese, estudaram-se as variáveis que influenciam a eficiência de adsorção do material para o diclofenaco, naproxeno e cetoprofeno. Neste contexto, realizou-se um estudo da cinética de adsorção e determinou-se o tempo necessário para se alcançarem eficiências de extração máximas, seguido de um planeamento fatorial do tipo 22 para cada fármaco, considerando como variáveis a concentração de AINEs e a razão sólido-líquido (razão de massa de sílica modificada com LI e volume da solução aquosa de AINEs), permitindo determinar as condições ótimas de eficiência de adsorção da sílica modificada. Para o diclofenaco obteve-se uma eficiência de adsorção máxima de 94,7% para uma concentração de fármaco de 0,03 g.L-1 e uma razão sólido-líquido de 0,85. Para o naproxeno e cetoprofeno obteve-se, respetivamente, 77,0% e 34,5% de eficiência de adsorção para soluções aquosas com concentrações de 0,018 g.L-1 e uma razão sólido-líquido de 1,8. Visando a aplicação do material em estudo no tratamento de águas residuais e água potável, preparou-se uma coluna (1,5 cm x 1,4 cm) com enchimento de sílica modificada (0,085 g), demonstrando este ser um método mais rápido e eficaz, onde se atingiu a remoção total do fármaco em estudo (volume total de 100 mL de uma solução aquosa com uma concentração de 0,02 g.L-1 de diclofenaco). Por fim, realizaram-se ensaios de regeneração da coluna onde se alcançaram resultados promissores.
In the past few years it has been observed a worldwide increase on the consumption of pharmaceutical compounds. Since these compounds are not fully metabolized by the human body, they are inevitably excreted into the environment. The non-steroidal anti-inflammatory drugs (NSAIDs) are the most abundant drugs detected in aqueous environments. Among them, diclofenac, naproxen and ketoprofen, known as persistent micropollutants, were already detected in concentrations ranging between ng.L-1 and μg.L-1 in wastewater treatment plants, sewers and drinking water. Taking into account that traditional treatment methods are not able to completely remove this type of compounds from aqueous media, it is required the development of more advanced treatment techniques. Thus, the main objective of the present thesis consists on the use of modified silica with ionic liquids (ILs) as an efficient adsorbent material for NSAIDs. Initially, modified silica with the IL 1-propyl-3-methylimidazolium chloride was prepared, and further characterized. After the synthesis, several variables which may influence the adsorption efficiency of the material for diclofenac, naproxen and ketoprofen, were investigated. In this context, the adsorption kinetics was determined and the time which allows the maximum removal of NSAIDs from aqueous solutions identified, followed by a 22 factorial planning study considering the following variables: concentration of NSAIDs and solid-liquid ratio (mass of modified silica with IL per volume of the aqueous solution containing NSAIDs). For diclofenac, it was obtained a maximum adsorption efficiency of 94.7% for a drug concentration of 0.03 g.L-1 and a solid-liquid ratio of 0.85. For naproxen and ketoprofen, it was obtained, respectively, 77.0% and 34.5% of adsorption efficiency with a drug concentration of 0.018 g.L-1 and a solid-liquid ratio of 1.8. In order to apply the studied material in the treatment of wastewater and drinking water, it was prepared a column (1.5 cm x 1.4 cm) filled with modified silica (0,085 g), which proved to be a faster and more effective method, with the total removal of the drug studied (for a total volume of 100 mL of an aqueous solution containing 0.02 g.L-1 of diclofenac). Finally, some studies on the column regeneration were conducted, for which promising results were obtained.
Description: Mestrado em Engenharia Química
URI: http://hdl.handle.net/10773/21100
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